结合频域白光干涉和反射光谱的膜厚测量方法

1　引     言

      薄膜材料在半导体制造、环境处理、能源存储等领 域得到了广泛应用［1- 3］ 。物理厚度是决定薄膜性能的关 键参数之一，如何准确测量薄膜厚度一直是人们关心 的问题。目前，椭偏法和反射光谱法（或称为反射式光 度法）是应用最广泛的膜厚测量方法［4- 5］ ，其中椭偏法是通过检测探针光偏振态的变化实现高精度的膜厚测 量［6］ ，但是椭偏仪结构复杂、价格昂贵且影响其测量准 确度的因素较多。相对而言，反射光谱法的膜厚测量 系统结构简单、操作方便，因此在工业和生物医学领域 应用更加广泛［7］ 。但是典型的测量系统要求光源带宽 达到数百纳米，且通常用来测量较厚的膜层。此外，白 光干涉法也广泛应用于薄膜特性的检测与表征中［8- 10］ ，其中频域白光干涉法通过分析频域干涉的条纹信号求 解薄膜厚度［11］ 。该方法不仅可以利用单根光纤搭建微 小的探头，便于测量封闭空间下的内表面薄膜，而且依 据非线性相位模型可以直接计算出待测薄膜的厚度， 相比于反射光谱法不需要再次测量昂贵、精密的参考 样品的反射光谱，减小了操作过程中的误差，更加便 捷、精确。利用频域干涉法测量膜厚度，在拟合时给优 化变量赋予合理的初值至关重要。2016 年，郭彤等［12］ 在利用频域白光干涉法测量膜厚时，指出根据薄膜反 射相位中非线性部分随波数变化的频率和条纹对比度 可以估算薄膜厚度的初值，其中前者适用于 1 μm 以上 的薄膜，后者适用于小于 1 μm 的薄膜。

        本文提出一种结合频域白光干涉和反射光谱的膜 厚测量方法：首先，根据探头端面、空气介质层、薄膜层 和基底建立多层膜介质结构模型，利用结构模型中的 反射光谱可以获得薄膜厚度的初值；然后，对频域白光 干涉条纹反解的薄膜反射非线性相位进行拟合，得到 真实厚度值；最后，由反射光谱得到的厚度初值能够解 决拟合过程中的局部最优解问题。文中对该方法进行 了理论和数值模拟研究，并搭建光纤测试系统，通过实 验测量薄膜样品厚度，验证了该方法的可行性.

2　基本原理

2. 1　测试系统结构

      为能观察到频域干涉现象，测试系统中的光纤和光纤环形器均采用单模器件，但由于单模的光纤环形 器在可见光波段的带宽仅有 10 nm 左右，难以满足宽 光谱的要求，而在近红外波段虽然中心波长较长，光谱 宽度却达到 90 nm 左右，基本能够满足测量的需求。 若要使用更宽的光谱则需要更长的中心波长，对于较 薄的薄膜厚度测量误差较大，因此本测试系统的光源在 近红外光波段。本文所提测量方法系统结构示意图如 图 1所示，它由近红外宽带光源、光纤衰减器、三端口环 形器、光纤探头和光谱仪等组成。宽带光源为带有温度 控制器的紧凑型激光二极管光源，波长范围为 795~ 885 nm，带宽为 90 nm 左右；光谱仪为卓立汉光公司生 产的 Omni- λ300i 光栅光谱仪，刻线密度为 300 lp/mm， 显示范围为 300~1000 nm，分辨率为 0. 15 nm；环形器 为偏振无关单模光纤环形器，中心波长为 850 nm，带宽 为 90 nm 左右；光纤探头由单模光纤和尾部熔融石英 材质的光纤准直器组成，光纤准直器的工作波长为 850 nm，工作距离为 10. 0 mm，封装直径为 2. 8 mm，光 纤准直器可以增强待测薄膜的反射光。光源发出的 光，经过光纤衰减器和环形器传输到达探头，并通过探 头垂直入射到待测薄膜表面。薄膜表面反射光被光纤 探头收集后重新进入光纤传输，然后通过光纤环形器 进入光谱仪，由计算机控制光谱仪记录产生的频域干 涉条纹。将空气层与待测薄膜一起构建多层膜结构模 型，建立干涉条纹与薄膜厚度的数学关系，通过非线性 拟合获得薄膜厚度.

2. 2　多层膜结构模型

      单层薄膜反射的原理示意图如图 2 所示，其 中 n0 为空气折射率、n1 为二氧化硅（SiO2 ）薄膜折射率、 n 2 为硅（Si）基底折射率、Ei 为入射光电场、Er 为反射光 电场、θi 为入射角、θt 为折射角。考虑垂直入射情况， 薄膜的电场反射系数 rfilm ［13］ 为

式中：k = 2π/λ 为波矢量的模，λ 为光波长；j 为虚数单 位；r01 为从空气中入射到薄膜介质的菲涅耳反射系 数；r12 为从薄膜入射到基底的菲涅耳反射系数；d 为薄 膜厚度；φ = arg (rfilm ) 为薄膜反射相位。

      本测试系统采用光纤器件实现，设光纤探头的折射 率为 nfiber，其与薄膜的相对位置关系如图 3 所示。探头 端面与薄膜表面处于平行状态。从光源发出的光到达 探头端面时会发生反射和透射，其中端面反射光沿光纤 反向传输最后进入光谱仪；另一部分透射光照射到薄膜 表面，被其反射后重新到达探头端面并再次发生反射和透射，其中透射光耦合进入光纤并传输进入光谱仪，反 射光再次照射到薄膜表面并被反射，如此往复。因为探 头端面与薄膜表面平行，所以光在薄膜内部的传播只考 虑垂直表面的部分，在这种情况下，光被薄膜反射后可 用式（1）表示。由于光在探头端面和薄膜之间存在多次 反射，经历探头端面被光谱仪接收的光束可以表示为 

式中：E0 为入射光电场；rfiber0 为从光纤入射到空气时的 菲涅耳反射系数；r0fiber =-rfiber0 为从空气入射到光纤 时的菲涅耳反射系数；tfiber0 为从光纤入射到空气时的 菲涅耳透射系数；t0fiber =-tfiber0 为从空气入射到光纤时 的菲涅耳透射系数；α 为光电场接收效率；L 为探头端 面到薄膜上表面的距离；2kL 表示光在探头端面和薄 膜上表面之间往返一次的相位变化，这里省略了空气 折射率 n0 = 1。考虑到| rfilm r0fiberα exp (j2kL) |< 1，利用 级数 ∑n = 0 ∞ xn = 1/ (1 - x)，| x |< 1，对式（2）中的所有光 电场求和，得到频域白光干涉电场为

式中：Rfiberfilm 为多层膜结构模型中的总电场反射系数， 其表达式为

      对于光纤而言，光电场接收效率 α 会很小，所以 式（2）中的高阶项可忽略，考虑前 3 项之间的干涉，频

域白光干涉光强 Iinterference 为

由于 α < 1，忽略上式中的 α3 项，式（5）简化为

式 中 ：IDC= | | E0 rfiber0 2 +| E0 tfiber0 rfilm t0fiberα | 2 +| E0 tfiber0 rfilm r0fiberαrfilm t0fiberα | 2 ；IAC1 = 2| E0 | 2 rfiber0 tfiber0 t0fiber| rfilm |；IAC2 = 2| E0 | 2 rfiber0 tfiber0 rf 2 ilm r0fiberα2 t0fiber；φ 为薄膜反射引起的相位 变化。对式（6）进行傅里叶变换得到

式中：ΔL = 2L 为在空气介质中往返一次的光程；Δ 为 干涉的光程差；φ=Δfilm ·k 为 薄 膜 反 射 引 起 的 相 位 变 化，Δfilm 为薄膜反射产生的光程；Γ 为伪时域中的谱峰 强度，其宽度与光源的光谱分布有关。从式（7）可以 看出，频域白光干涉条纹的伪时域形式含有多个峰值 信号，其中第 N 阶峰对应探头端面反射光与薄膜第 N 次反射光之间的干涉。图 4（a）是通过数值模拟方 式得到的探头端面反射光与薄膜之间的频域干涉条 纹，其中 L=100 μm，光电场接收效率 α=0. 5，待测薄 膜为 500 nm 的单层 SiO2，基底为 Si，探头的材质为熔 融石英。本文中的折射率数据作为已知条件，通过查阅 

相关文献获得［14］ 。图 4（b）为频域干涉条纹经傅里叶变 换后的伪时域形式，从图中可看出，伪时域信号只含有 一阶和二阶谱峰，高阶谱峰信号强度太弱，基本可以忽 略，与式（7）所述情况一致。

2. 3　膜厚测量原理

      由 2. 2 节可知，式（6）为多层膜结构模型中获得的 频域白光干涉条纹光强表达式，其中薄膜引起的相位 变化 φ 与薄膜厚度和折射率有关［15］ ，具体可表示为 

式中：da 为薄膜真实厚度 d 的近似值；φnonlinear 为相位中 的非线性部分，是薄膜厚度和折射率的函数。定义评 价函数 χ 为

式中：ki为光源各波矢量的模；φ T，nonlinear为相位非线性部 分的理论值；φE，nonlinear 为通过实验测量获得的值。在已 知薄膜折射率的情况下，代入变量 d 计算评价函数 χ， 当评价函数最小时，理论计算得到的相位非线性部分 最接近实验测量值，也就找到了真实的厚度值 d。在优 化算法中，差分进化算法中的差分变异操作可以使个 体之间存在信息交换的机制，能够避免单个个体变异 带来的差异性和盲目性，并具有群体之间协同搜索、交 流，全局搜索能力强、计算速度快等特点。因此在本文 中，差分进化算法［16］ 被用于非线性拟合过程，其中薄膜 厚度通过多次计算获得。

        在上述拟合厚度的过程中，拟合结果常常陷入局 部最优解，导致测量结果偏离真实厚度值较大。为解 决此问题，本文依据多层膜结构模型中的反射光谱获 得厚度的初始值，然后设置厚度的拟合范围，解决拟合 中的局部最优解问题。具体做法如下：首先，当载物台 上未放置待测薄膜样品时，从探头出射的光被散射，未 耦合进入探头中，但是探头端面的反射光沿光纤反向 传输进入光谱仪中产生反射光谱，该光谱即为参考光 谱 Iref；然后，放置薄膜样品，调节探头与薄膜的距离， 当光谱仪上观察到对比度良好的干涉条纹时，采集光谱作为信号光 Imea。根据式（2）和（5）可知

          依据反射光谱法，定义评价函数 χ 1 为

       代入变量 α、L、d 计算评价函数 χ 1。为了得到有用 的厚度值，在计算过程中需要对 α、L 的取值范围进行 限制，通常情况下，探头的收光效率 α 的取值范围设置 为（0，1），L 的取值范围设置为 [ S/2 - n1s ⋅ dmax，S/2]， 其中 S 为式（7）中正一级信号反解得到的相位斜率，n1s 为略大于薄膜折射率的值，dmax 表示 d 取值范围的最大 值。当评价函数 χ 1 最小时，找到一组优化变量值 αsr、 Lsr、dsr。在实际测量中，由于探头端面相对待测薄膜 表面存在一定的倾角，dsr 相对真实的厚度值往往存在 一定的误差（通常小于 50 nm）。但在计算评价函数 χsr 时，根据 dsr设置 d 的范围可避免陷入局部最优解，获得 更精确的薄膜厚度值.

      上述基于多层膜结构模型测量膜厚的流程如图 5 所示，具体如下：1）采集参考光谱 Iref 和信号光谱 Imea； 2）对 Imea 进行傅里叶变换并滤波提取正一级信号；3）对 正一级信号进行傅里叶逆变换得到 ϕ；4）对 ϕ 进行线 性拟合得到斜率 S，去除 ϕ 中的线性相位得到 φnonlinear； 5）计算评价函数 χ 1 得到 dsr，并据此设置 d 的取值范围； 6）计算评价函数 χ 获得待测薄膜的厚度。

3　数值模拟

     下面通过数值模拟方式对所提膜厚测量方法进行 验证。令 L=100 μm，α=0. 2，待测薄膜材料为 SiO2， 厚 度 分 别 为 400、600、800、1000 nm，基 底 为 硅 材 料 。 图 6（a）为 400 nm 厚度情况下模拟产生的频域白光干 涉条纹 Imea 和参考光谱 Iref，图 6（b）~（d）为从频域干涉

条纹中提取非线性相位的过程。根据式（9）对非线性 相位进行拟合得到待测薄膜厚度，表 1 为 4 种待测薄膜厚度的模拟测量结果，可以看出，在拟合计算过程中如 果不对 d 的取值范围进行限制，拟合过程容易陷入局 部最优解，导致结果偏离真实值较多。特别是在含有 噪声情况下局部最优解问题更加突出。而采用本文提 出的测量方法，膜厚度的拟合结果并未偏离真实值，由 此证明该方法的有效性。

      另外模拟光纤探头收光效率 α 对拟合结果的影 响，令 L=100 μm，待测薄膜为 400 nm 的硅基底上的 SiO2 薄 膜 ，α 分 别 取 0. 02、0. 10、0. 20、0. 40、0. 60、 0. 80，观察拟合结果的变化。图 7 为不同 α 时采用反射 光谱法对频域条纹的拟合结果，可以看到随着 α 的减 小，频域条纹的对比度明显下降，但是因为无噪声的模 拟，拟合曲线与条纹比较吻合。对其作傅里叶变换的 结果如图 8 所示，从中可以看出当 α 增大时，每一级的 信号强度都在增强，但是对应的光程差不变，而且提取 的正一级信号的非线性相位不变，如图 9所示。这主要 是因为，虽然 α的增大导致式（2）中的高阶反射光增强，

但式（2）中每一级反射光相互之间的最小相位差是相 同的，即为（2kL + φ），所以 α 的变化只会改变正一级 信号的强度，而对正一级信号的相位无影响，即理论 上不影响提取到的非线性相位。但是从图 9 中也可 看出，在条纹对比度较低时提取非线性相位的误差较大，如图 9（a）所示，进而导致最终的厚度结果产生偏 差，如表 2 所示。而在实际测量中因为噪声等因素的 影响，对条纹对比度的要求较高，因此需要保持较高 的探头收光效率，以保证测量结果的准确性，一般 α 大于 0. 2。

4　实验与分析

      为进一步验证本文所提测量方法的可行性，分别 对两块标称厚度为（400±10） nm 和（1000±10） nm 的 SiO2薄膜进行测量，样品基底为单晶硅。在实验中光谱仪获得的光谱条纹信号为非均匀的，为降低其对厚度 测量的影响一般可在傅里叶变换之前作一维线性插 值［17］ 或直接使用非均匀傅里叶变换［18］ 。本文中使用一 维的线性插值处理即可满足测量精度的需求。图 10（a） 为未放置薄膜样品时采集的参考光谱 Iref，图 10（b）为放 

置薄膜样品后采集的频域白光干涉条纹 Imea，图 10（c）为 Imea 经傅里叶变换后的伪时域分布，由于探头端面和薄 膜之间存在多次反射，从图中可以看到二阶谱峰，这与 2. 2 节中的分析一致；根据图 10（a）和（b）拟合的频域干 涉条纹曲线，如图 10（d）所示，可见其与实验测试曲线匹 配较好。图 11 为两种厚度下非线性相位的拟合结果， 从中可见两条曲线虽未完全匹配，但也基本反映出非线 性相位的变化趋势，能够通过拟合表征待测薄膜的厚 度。而曲线未完全匹配的原因主要受傅里叶变换提取 相位时光谱泄漏、栅栏效应等非线性因素和环境噪声的 影响。在实验测量中，为排除这些因素的影响，待测薄 膜非线性相位的幅度需要大于 0. 01 rad，以保证测量结 果的准确性。一般而言，光源的中心波长越短、光谱宽 度越宽、待测薄膜的厚度越厚时，非线性相位的幅度越 大，厚度的测量结果越准确［19］ 。对于本测试系统采用的 近红外光源，当厚度小于 300 nm 左右时，非线性相位的 幅度小于 0. 01 rad，很容易受到噪声和傅里叶变换等非 线性因素的影响，所以本测试系统可用于 300 nm 以上 至亚微米级左右的厚度测量。若要测量更薄的厚度需要缩短光源的波长、增大光谱宽度。

       本实验系统采用光纤探头，因为存在出射的发散 角，其对薄膜样品反射光的收集效率与距离 L 有关，并 影响频域白光干涉条纹的对比度。通常情况下，L 越 大，收集效率越低，如图 10（c）所示的高阶信号越不明 显，进而导致数据无法使用。此外，条纹周期大小也与 L 有关，L 越大周期越小，条纹分布越密集。因此通过 观察频域干涉条纹的周期，可对 L 的大小作出大致的 判断。实验中将 L 控制在一定范围内，记录两块样品 的初始厚度 dsr 和最终厚度结果 d，如表 3 所示。从表 3 中可以看出，随着距离 L 的改变，两块薄膜样品的 dsr 会有所变化，但其极差小于 5 nm，依据其设置 d 的取值 范围变化很小，因此不影响最终厚度 d 的结果。测试 系统的重复性可以通过均方根偏差进行评价，均方根 偏差定义为

式中：dj 为第 j 次的厚度测量结果；dmean 为所测厚度的 平均值；N' 为测量次数。计算表 3 中 400 nm 厚薄膜的 初始厚度 dsr 和最终厚度 d 的均方根偏差分别为 1. 30、 0. 52 nm；1000 nm 厚薄膜的初始厚度 dsr 和最终厚度 d 的均方根偏差分别为 0. 53、0. 60 nm，由此表明测试系 统的重复性较好。

         为进一步确定该方法的测量结果是否接近真实 值，采用反射式光度法测量薄膜的厚度，以此作为薄膜 的真实厚度值。表 4 比较了本文所提测量方法与典型 反射式光度法的测量结果。可以看到对于实验中的两 块薄膜样品，本文所提方法的测量结果与反射式光度法均很接近，差值小于 2 nm，说明该方法所测厚度接 近真实值.

5　总结与展望

      本文提出了一种结合频域白光干涉和反射光谱的 膜厚测量新方法，该方法首先通过建立多层膜结构模 型并利用其反射产生的白光频域干涉条纹和反射光谱 进行拟合获得薄膜厚度；然后，通过理论和数值模拟研 究了该方法的可行性，结果发现反射光谱对于解决厚 度拟合过程的局部最优解问题效果显著；最后，搭建了 光纤型膜厚检测系统，通过实验测量单层二氧化硅薄 膜厚度对本文所提方法进行了验证。该测试系统是利 用单模光纤和单模光纤准直器组建的探头，其尺寸在 毫米量级，可以将探头从缝隙中进入微结构的狭小空 间中，对其内表面薄膜进行测量，例如球形微靶等其他 封闭或半封闭空间下的内表面薄膜，另外通过非线性 相位模型直接计算出待测薄膜厚度，不需要测量参考 样品的反射光谱，减小了操作过程中的误差。